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Arne Jan Stepen
Entwicklung neuer Lewis-Säure katalysierter Systeme
Diese Arbeit widmet sich der Entwicklung neuer Lewis-Säure katalysierter Systeme, bei der die Aktivitäten von bekannten und neuen Lewis-Säuren untersucht werden.
Es wurde zum einen die Verbesserung eines FLP-katalysierten Systems auf ein EPCbasiertes Protokoll zur Reduktion von Phosphanoxiden untersucht. In diesem konnten unter 80 bar Wasserstoff Chlorophosphoniumchloride ohne Zusatz von weiteren Katalysatoren direkt reduziert werden. Im zweiten Teil wurden die BCF-katalysierte C- F-Aktivierung zur Benzylierung von Aromaten und Olefinen beschrieben. In diesem Zusammenhang wurde die BCF-katalysierte Allylierung, Methallylierung, Vinylierung Ethinylierung erstmals demonstriert. Zuletzt gelang erstmals die Oxidation von perhalogenierten Ferrocenylboranen, wodurch die neue Stoffklasse der oxidierten Ferrocenylborane (OFB) entdeckt wurde. Diese zeigen in theoretischen Berechnungen und experimentellen Versuchen außerordentlich hohe Lewis-Aciditäten und konnten so den Lewis-Supersäuren zugeordnet werden. Anschließend konnten diese OFBs als effektive C-F-, CF3- und SF5-Aktivierungskatalysatoren beschrieben werden.
Es wurde zum einen die Verbesserung eines FLP-katalysierten Systems auf ein EPCbasiertes Protokoll zur Reduktion von Phosphanoxiden untersucht. In diesem konnten unter 80 bar Wasserstoff Chlorophosphoniumchloride ohne Zusatz von weiteren Katalysatoren direkt reduziert werden. Im zweiten Teil wurden die BCF-katalysierte C- F-Aktivierung zur Benzylierung von Aromaten und Olefinen beschrieben. In diesem Zusammenhang wurde die BCF-katalysierte Allylierung, Methallylierung, Vinylierung Ethinylierung erstmals demonstriert. Zuletzt gelang erstmals die Oxidation von perhalogenierten Ferrocenylboranen, wodurch die neue Stoffklasse der oxidierten Ferrocenylborane (OFB) entdeckt wurde. Diese zeigen in theoretischen Berechnungen und experimentellen Versuchen außerordentlich hohe Lewis-Aciditäten und konnten so den Lewis-Supersäuren zugeordnet werden. Anschließend konnten diese OFBs als effektive C-F-, CF3- und SF5-Aktivierungskatalysatoren beschrieben werden.
Schlagwörter: Lewis-Säuren; Lewis-Supersäuren; FLP; EPC
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